Question about parameter definitions in the dissolution reaction of NO2 and SO2

[Amuer]

Hello

I'm now working with a simulation to find the effect of SO2 and NO2 as gas impurities on subsurface CO2 storage.

I've finished my simulation and now plan to do experiment at Laboratory.

I'm going to add the components which are considered to be formed by the dissolution of SO2 and NO2 based on the results of the simulation, instead of bubbling SO2 and NO2 gases exactly.

So I want to know what will be formed due to the bubbling of SO2 and NO2, and I carried out this simulation.

Code: [Select]

SOLUTION_SPECIES
 1.0000 SO4--  =  SO3-- +0.5000 O2   
        -gamma           4.5   
        log_k           -46.6244

1.0000 SO3-- + 1.0000 H+  =  HSO3-
        -gamma           4.0   
        log_k           +7.2054

2.0000 H+  + 2.0000 SO3--  = S2O4--  + .500 O2  + H2O
        -gamma           5.0   
        log_k           -25.2076

2 H+ + SO3-2 = SO2 + H2O
-gamma 3.0   
log_k 9.0656
-delta_H 26.7316 kJ/mol
# deltafH -77.194 kcal/mol
-analytic 9.4048e1 6.2127e-2 -1.1072e3 -4.0310e1 -1.7305e1
# Range 0-350
-Vm 6.9502 9.189 2.1383 -3.1589 -0.0559
# Extrapol supcrt92
# Ref SHS89

KNOBS
   -iterations              2000
   -tolerance              1E-15
   -step_size              3
   -pe_step_size            3
   -diagonal_scale          true

PHASES
Calcite
CaCO3 + H+ = Ca+2 + HCO3-
log_k 1.8487
-delta_H -25.7149 kJ/mol
Dolomite
CaMg(CO3)2 + 2 H+ = Ca+2 + Mg+2 + 2 HCO3-
log_k 2.5135
-delta_H -59.9651 kJ/mol
Quartz
SiO2 + 2 H2O = H4SiO4
-log_k -3.98
-delta_h  5.990 kcal
Siderite
FeCO3 + H+ = Fe+2 + HCO3-
log_k -0.1920
-delta_H -32.5306 kJ/mol
Pyrite
FeS2 + 2 H+ + 2 e- = Fe+2 + 2 HS-
-log_k -18.479
-delta_h 11.300 kcal
SO2(g)
SO2 = SO2
log_k 0.1700
-delta_H 0
-analytic -2.0205e1 2.8861e-3 1.4862e3 5.2958 1.2721e5
-T_c 430 # K
-P_c 77.67
-Omega 0.251 # http://webserver.dmt.upm.es/~isidoro/dat1/eGAS.pdf

NO2(g)
NO2 + 0.5 H2O + 0.25 O2 = H+ + NO3-
log_k 8.3673
-delta_H -94.0124 kJ/mol
-analytic 9.4389e1 -2.7511e-1 -1.6783e4 2.1127e1 -2.6191e2
-T_c 431 # K
-P_c 99.67
-Omega 0 # Not found


H2S(g)
H2S = H+ + HS-     
log_k -7.9759
-delta_H 4.5229 kJ/mol
-analytic -97.354 -3.1576e-2 1.8285e3 37.44 28.56
-T_c 373.2 # K
-P_c 88.20
-Omega 0.1

SOLUTION 1
ph 7 charge
-units ppm
-pressure 1
-temperature 25
Na 23867
Ca 13961
Mg 2177
Cl 57606
S(6) 5571 as SO4
K 0
C 243 as HCO3
-water      0.1

GAS_PHASE 1
-pressure 1
-fixed_pressure
-volume   100 #Gas total volume
-temp     25
CO2(g)  80 #Litres   
SO2(g)  10
NO2(g)  10

and get a result like this

Code: [Select]

-----------------------------------Gas phase-----------------------------------

Total pressure:  1.00      atmospheres          (Peng-Robinson calculation)
    Gas volume:   5.08e+04 liters
  Molar volume:   2.43e+01 liters/mole
   P * Vm / RT:  0.99337  (Compressibility Factor Z)

                                                        Moles in gas
                                            ----------------------------------
Component         log P           P    phi     Initial       Final       Delta

CO2(g)            -0.10   8.008e-01  0.995   1.675e+03   1.675e+03   4.432e-04
NO2(g)            -1.00   9.978e-02  0.991   2.094e+02   2.087e+02  -6.686e-01
SO2(g)            -1.00   9.946e-02  0.987   2.094e+02   2.080e+02  -1.337e+00

-----------------------------Solution composition------------------------------

Elements           Molality       Moles

C                 1.301e-05   9.917e-07
Ca                5.095e-01   3.885e-02
Cl                2.377e+00   1.812e-01
Mg                1.310e-01   9.987e-03
N                 8.768e+00   6.686e-01
Na                1.519e+00   1.158e-01
S                 1.762e+01   1.344e+00

----------------------------Description of solution----------------------------

                                       pH  =  -1.374      Charge balance
                                       pe  =  41.069      Adjusted to redox equilibrium
      Specific Conductance (ｵS/cm,  25ｰC)  = 820357
                          Density (g/cmｳ)  =   0.71571
                               Volume (L)  =   0.31891
                        Viscosity (mPa s)  =   0.89002
                        Activity of water  =   0.000
                 Ionic strength (mol/kgw)  =   5.029e+01
                       Mass of water (kg)  =   7.625e-02
                 Total alkalinity (eq/kg)  =  -3.482e+01
                       Total CO2 (mol/kg)  =   1.301e-05
                         Temperature (ｰC)  =  25.00
                  Electrical balance (eq)  =   2.294e-11
 Percent error, 100*(Cat-|An|)/(Cat+|An|)  =   0.00
                               Iterations  = 132 (2133 overall)
                                  Total H  = 1.111966e+01
                                  Total O  = 9.606654e+00

----------------------------Distribution of species----------------------------

                                               Log       Log       Log    mole V
   Species          Molality    Activity  Molality  Activity     Gamma    cmｳ/mol

   H+              3.457e+01   2.366e+01     1.539     1.374    -0.165      0.00
   H2O             5.551e+01   7.502e-37     1.744   -36.125     0.000     18.07
   OH-             0.000e+00   0.000e+00   -51.099   -51.494    -0.395     57.36
C(-4)         0.000e+00
   CH4             0.000e+00   0.000e+00  -227.512  -222.484     5.029     35.46
C(4)          1.301e-05
   CO2             1.301e-05   2.710e-02    -4.886    -1.567     3.319     34.43
   (CO2)2          1.262e-10   1.348e-05    -9.899    -4.870     5.029     68.87
   CaHCO3+         0.000e+00   0.000e+00   -40.423   -40.665    -0.241    123.10
   MgHCO3+         0.000e+00   0.000e+00   -42.351   -42.701    -0.351      6.10
   HCO3-           0.000e+00   0.000e+00   -45.151   -45.418    -0.266    124.67
   CaCO3           0.000e+00   0.000e+00   -54.757   -49.729     5.029    -14.60
   NaHCO3          0.000e+00   0.000e+00   -54.857   -44.800    10.057     31.73
   CO3-2           0.000e+00   0.000e+00   -56.055   -57.121    -1.065     47.36
   MgCO3           0.000e+00   0.000e+00   -57.521   -52.493     5.029    -17.09
Ca            5.095e-01
   CaSO4           2.620e-01   1.000e+03    -0.582     4.447     5.029      7.50
   CaHSO4+         2.464e-01   1.000e+03    -0.608     6.639     7.247     (0) 
   Ca+2            1.031e-03   1.000e+03    -2.987     4.167     7.153      1.80
   CaHCO3+         0.000e+00   0.000e+00   -40.423   -40.665    -0.241    123.10
   CaOH+           0.000e+00   0.000e+00   -53.359   -46.112     7.247     (0) 
   CaCO3           0.000e+00   0.000e+00   -54.757   -49.729     5.029    -14.60
Cl            2.377e+00
   Cl-             2.377e+00   7.053e+00     0.376     0.848     0.472     22.54
   HCl             2.282e-20   5.749e+01   -19.642     1.760    21.401     (0) 
H(0)          0.000e+00
   H2              0.000e+00   0.000e+00   -87.568   -82.539     5.029     28.61
Mg            1.310e-01
   Mg(SO4)2-2      1.310e-01   4.412e+00    -0.883     0.645     1.527     84.74
   Mg+2            4.352e-08   4.450e+01    -7.361     1.648     9.010      0.61
   MgSO4           1.096e-08   1.249e+02    -7.960     2.097    10.057     -7.92
   MgHCO3+         0.000e+00   0.000e+00   -42.351   -42.701    -0.351      6.10
   MgOH+           0.000e+00   0.000e+00   -47.067   -47.291    -0.224     (0) 
   MgCO3           0.000e+00   0.000e+00   -57.521   -52.493     5.029    -17.09
N(0)          8.768e+00
   N2              4.384e+00   1.000e+03     0.642     5.670     5.029     29.29
N(3)          5.997e-27
   NO2-            5.997e-27   2.114e-27   -26.222   -26.675    -0.453     31.63
N(5)          2.967e-12
   NO3-            2.967e-12   1.046e-12   -11.528   -11.980    -0.453     40.59
Na            1.519e+00
   NaSO4-          1.518e+00   8.305e-01     0.181    -0.081    -0.262     72.40
   Na+             7.913e-04   4.758e+00    -3.102     0.677     3.779      6.54
   NaHCO3          0.000e+00   0.000e+00   -54.857   -44.800    10.057     31.73
   NaOH            0.000e+00   0.000e+00   -65.845   -60.816     5.029     (0) 
O(0)          5.125e-05
   O2              2.631e-05   2.810e+00    -4.580     0.449     5.029     30.40
   SO2             1.377e-06   1.471e-01    -5.861    -0.833     5.029     38.03
   HSO3-           1.293e-40   0.000e+00   -39.888   -40.239    -0.351     (0) 
   SO3-2           0.000e+00   0.000e+00   -47.559   -48.818    -1.260     (0) 
   S2O4-2          0.000e+00   0.000e+00   -83.052   -84.196    -1.144     (0) 
S(-2)         0.000e+00
   H2S             0.000e+00   0.000e+00  -136.716  -131.687     5.029     36.27
   HS-             0.000e+00   0.000e+00  -139.608  -140.003    -0.395     27.26
   S-2             0.000e+00   0.000e+00  -153.151  -154.295    -1.144     (0) 
   (H2S)2          0.000e+00   0.000e+00  -269.681  -264.653     5.029     30.09
S(6)          1.762e+01
   SO4-2           1.533e+01   1.072e-02     1.186    -1.970    -3.155    187.48
   NaSO4-          1.518e+00   8.305e-01     0.181    -0.081    -0.262     72.40
   CaSO4           2.620e-01   1.000e+03    -0.582     4.447     5.029      7.50
   CaHSO4+         2.464e-01   1.000e+03    -0.608     6.639     7.247     (0) 
   Mg(SO4)2-2      1.310e-01   4.412e+00    -0.883     0.645     1.527     84.74
   HSO4-           1.397e-06   2.467e+01    -5.855     1.392     7.247     42.61
   SO2             1.377e-06   1.471e-01    -5.861    -0.833     5.029     38.03
   MgSO4           1.096e-08   1.249e+02    -7.960     2.097    10.057     -7.92
   HSO3-           1.293e-40   0.000e+00   -39.888   -40.239    -0.351     (0) 
   SO3-2           0.000e+00   0.000e+00   -47.559   -48.818    -1.260     (0) 
   S2O4-2          0.000e+00   0.000e+00   -83.052   -84.196    -1.144     (0) 

------------------------------Saturation indices-------------------------------

  Phase               SI** log IAP   log K(298 K,   1 atm)

  Anhydrite         6.47      2.20   -4.28  CaSO4
  Aragonite       -44.62    -52.95   -8.34  CaCO3
  Calcite         -44.47    -42.63    1.85  CaCO3
  CH4(g)         -219.68   -222.48   -2.80  CH4
  CO2(g)           -0.10     -1.57   -1.47  CO2 Pressure   0.8 atm, phi 0.995
  Dolomite        -90.28    -87.77    2.51  CaMg(CO3)2
  Epsomite       -251.46   -253.20   -1.74  MgSO4:7H2O
  Gypsum          -65.47    -70.05   -4.58  CaSO4:2H2O
  H2(g)           -79.44    -82.54   -3.10  H2
  H2O(g)          -37.63    -36.12    1.50  H2O
  H2S(g)         -130.64   -138.63   -7.99  H2S
  Halite           -0.04      1.53    1.57  NaCl
  Hexahydrite    -215.50   -217.07   -1.57  MgSO4:6H2O
  Kieserite       -35.28    -36.45   -1.16  MgSO4:H2O
  Mirabilite     -360.62   -361.86   -1.24  Na2SO4:10H2O
  N2(g)             8.85      5.67   -3.18  N2
  NO2(g)           -1.01      7.34    8.35  NO2 Pressure   0.1 atm, phi 0.991
  O2(g)             3.34      0.45   -2.89  O2
  SO2(g)           -1.01     -0.83    0.18  SO2 Pressure   0.1 atm, phi 0.987
  Sulfur          -57.18    -52.30    4.88  S
  Thenardite       -0.31     -0.61   -0.30  Na2SO4

**For a gas, SI = log10(fugacity). Fugacity = pressure * phi / 1 atm.
  For ideal gases, phi = 1.
I'm now somehow confused with how to tell what is formed directly due to the injection of SO2 and NO2.

Can anybody tell me if the paramater definitions are correct and how can I get the components formed by SO2 and NO2?

[Amuer]

I also tried to reduce the total volume of gas phase to 0.05L to make the gas-liquid ratio meet the definition in my simulation.

But i got some error

Code: [Select]

Reaction step 1.

WARNING: Maximum iterations exceeded, 2000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying reduced tolerance 1e-16 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying increased tolerance 1e-14 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying diagonal scaling ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying diagonal scaling and reduced tolerance 1e-16 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying scaling pure_phase columns 1e-10 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying scaling pure_phase columns and diagonal scale 1e-10 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying increased scaling 1e-09 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Skipping optimize equations for first 5 iterations ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 2000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Adding inequality to make concentrations greater than zero.

WARNING: Maximum iterations exceeded, 2000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying reduced tolerance 1e-17 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: Trying reduced tolerance 1e-18 ...

WARNING: Maximum iterations exceeded, 4000

WARNING: Numerical method failed with this set of convergence parameters.

WARNING: The program has failed to converge to a numerical solution.

The following equations were not satisfied:
ERROR:            gas moles Total moles in gas phase has not converged. Residual: 1.000000e+00

Using solution 1.
Using gas phase 1.

-----------------------------------Gas phase-----------------------------------

Total pressure:  1.00      atmospheres          (Peng-Robinson calculation)
    Gas volume:   2.49e-03 liters
  Molar volume:   2.43e+01 liters/mole
   P * Vm / RT:  0.99445  (Compressibility Factor Z)

                                                        Moles in gas
                                            ----------------------------------
Component         log P           P    phi     Initial       Final       Delta

CO2(g)           -11.09   8.162e-12  0.994   8.177e-05   8.343e-16  -8.177e-05
NO2(g)           -21.69   2.057e-22  0.991   1.022e-05   0.000e+00  -1.022e-05
SO2(g)           -57.82   1.518e-58  0.988   1.022e-05   0.000e+00  -1.022e-05

-----------------------------Solution composition------------------------------

Elements           Molality       Moles

C                 5.259e-03   5.259e-04
Ca                3.885e-01   3.885e-02
Cl                1.812e+00   1.812e-01
Mg                9.987e-02   9.987e-03
N                 1.022e-04   1.022e-05
Na                1.158e+00   1.158e-01
S                 6.478e-02   6.478e-03

----------------------------Description of solution----------------------------

                                       pH  =  12.472      Charge balance
                                       pe  =   5.247      Adjusted to redox equilibrium
      Specific Conductance (ｵS/cm,  25ｰC)  = 137502
                          Density (g/cmｳ)  =   1.08127
                               Volume (L)  =   0.10345
                        Viscosity (mPa s)  =   1.11654
                        Activity of water  =   0.940
                 Ionic strength (mol/kgw)  =   2.282e+00
                       Mass of water (kg)  =   1.000e-01
                 Total alkalinity (eq/kg)  =   1.928e-01
                       Total CO2 (mol/kg)  =   5.259e-03
                         Temperature (ｰC)  =  25.00
                  Electrical balance (eq)  =   3.008e-13
 Percent error, 100*(Cat-|An|)/(Cat+|An|)  =   0.00
                               Iterations  = 4001 (42012 overall)
                                  Total H  = 1.111966e+01
                                  Total O  = 5.596446e+00

----------------------------Distribution of species----------------------------

                                               Log       Log       Log    mole V
   Species          Molality    Activity  Molality  Activity     Gamma    cmｳ/mol

   OH-             5.394e-02   2.821e-02    -1.268    -1.550    -0.282     -0.22
   H+              4.666e-13   3.373e-13   -12.331   -12.472    -0.141      0.00
   H2O             5.551e+01   9.401e-01     1.744    -0.027     0.000     18.07
C(-4)         0.000e+00
   CH4             0.000e+00   0.000e+00  -130.092  -129.864     0.228     35.46
C(4)          5.259e-03
   CaCO3           4.781e-03   8.087e-03    -2.320    -2.092     0.228    -14.60
   CO3-2           3.275e-04   4.760e-05    -3.485    -4.322    -0.838      3.03
   MgCO3           1.498e-04   2.534e-04    -3.824    -3.596     0.228    -17.09
   HCO3-           5.545e-07   3.424e-07    -6.256    -6.465    -0.209     28.69
   CaHCO3+         2.086e-07   1.336e-07    -6.681    -6.874    -0.194    123.00
   NaHCO3          1.001e-07   2.865e-07    -6.999    -6.543     0.456     31.73
   MgHCO3+         4.049e-08   2.235e-08    -7.393    -7.651    -0.258      5.93
   CO2             1.953e-13   2.762e-13   -12.709   -12.559     0.151     34.43
   (CO2)2          8.280e-28   1.400e-27   -27.082   -26.854     0.228     68.87
Ca            3.885e-01
   Ca+2            3.263e-01   1.011e-01    -0.486    -0.995    -0.509    -15.80
   CaOH+           4.243e-02   4.677e-02    -1.372    -1.330     0.042     (0) 
   CaSO4           1.503e-02   2.542e-02    -1.823    -1.595     0.228      7.50
   CaCO3           4.781e-03   8.087e-03    -2.320    -2.092     0.228    -14.60
   CaHCO3+         2.086e-07   1.336e-07    -6.681    -6.874    -0.194    123.00
   CaHSO4+         5.112e-14   5.636e-14   -13.291   -13.249     0.042     (0) 
Cl            1.812e+00
   Cl-             1.812e+00   1.052e+00     0.258     0.022    -0.236     19.37
   HCl             1.305e-14   1.222e-13   -13.884   -12.913     0.971     (0) 
H(0)          3.059e-39
   H2              1.529e-39   2.587e-39   -38.815   -38.587     0.228     28.61
Mg            9.987e-02
   MgOH+           8.589e-02   5.644e-02    -1.066    -1.248    -0.182     (0) 
   Mg+2            1.307e-02   5.578e-03    -1.884    -2.254    -0.370    -19.47
   MgSO4           7.216e-04   2.064e-03    -3.142    -2.685     0.456     -7.92
   MgCO3           1.498e-04   2.534e-04    -3.824    -3.596     0.228    -17.09
   Mg(SO4)2-2      3.668e-05   9.611e-06    -4.436    -5.017    -0.582     43.05
   MgHCO3+         4.049e-08   2.235e-08    -7.393    -7.651    -0.258      5.93
N(0)          6.133e-05
   N2              3.066e-05   5.187e-05    -4.513    -4.285     0.228     29.29
N(3)          5.904e-12
   NO2-            5.904e-12   2.895e-12   -11.229   -11.538    -0.310     26.36
N(5)          4.089e-05
   NO3-            4.089e-05   2.004e-05    -4.388    -4.698    -0.310     31.09
Na            1.158e+00
   Na+             1.122e+00   9.606e-01     0.050    -0.017    -0.068      0.24
   NaSO4-          3.557e-02   2.210e-02    -1.449    -1.656    -0.207     20.49
   NaHCO3          1.001e-07   2.865e-07    -6.999    -6.543     0.456     31.73
   NaOH            1.602e-12   2.710e-12   -11.795   -11.567     0.228     (0) 
O(0)          6.510e-16
   O2              3.255e-16   5.505e-16   -15.487   -15.259     0.228     30.40
   SO3-2           0.000e+00   0.000e+00   -40.891   -41.845    -0.953     (0) 
   HSO3-           0.000e+00   0.000e+00   -46.853   -47.111    -0.258     (0) 
   SO2             0.000e+00   0.000e+00   -57.877   -57.649     0.228     38.03
   S2O4-2          0.000e+00   0.000e+00  -125.299  -126.184    -0.885     (0) 
S(-2)         0.000e+00
   S-2             0.000e+00   0.000e+00  -122.874  -123.759    -0.885     (0) 
   HS-             0.000e+00   0.000e+00  -123.032  -123.313    -0.282     22.00
   H2S             0.000e+00   0.000e+00  -129.072  -128.844     0.228     36.27
   (H2S)2          0.000e+00   0.000e+00  -259.194  -258.965     0.228     30.09
S(6)          6.478e-02
   NaSO4-          3.557e-02   2.210e-02    -1.449    -1.656    -0.207     20.49
   CaSO4           1.503e-02   2.542e-02    -1.823    -1.595     0.228      7.50
   SO4-2           1.339e-02   1.413e-03    -1.873    -2.850    -0.977     56.45
   MgSO4           7.216e-04   2.064e-03    -3.142    -2.685     0.456     -7.92
   Mg(SO4)2-2      3.668e-05   9.611e-06    -4.436    -5.017    -0.582     43.05
   CaHSO4+         5.112e-14   5.636e-14   -13.291   -13.249     0.042     (0) 
   HSO4-           4.205e-14   4.635e-14   -13.376   -13.334     0.042     41.48
   SO3-2           0.000e+00   0.000e+00   -40.891   -41.845    -0.953     (0) 
   HSO3-           0.000e+00   0.000e+00   -46.853   -47.111    -0.258     (0) 
   SO2             0.000e+00   0.000e+00   -57.877   -57.649     0.228     38.03
   S2O4-2          0.000e+00   0.000e+00  -125.299  -126.184    -0.885     (0) 

------------------------------Saturation indices-------------------------------

  Phase               SI** log IAP   log K(298 K,   1 atm)

  Anhydrite         0.43     -3.84   -4.28  CaSO4
  Aragonite         3.02     -5.32   -8.34  CaCO3
  Calcite           3.16      5.01    1.85  CaCO3
  CH4(g)         -127.06   -129.86   -2.80  CH4
  CO2(g)          -11.09    -12.56   -1.47  CO2 Pressure   1.0 atm, phi 0.994
  Dolomite          6.25      8.76    2.51  CaMg(CO3)2
  Epsomite         -3.55     -5.29   -1.74  MgSO4:7H2O
  Gypsum            0.68     -3.90   -4.58  CaSO4:2H2O
  H2(g)           -35.49    -38.59   -3.10  H2
  H2O(g)           -1.53     -0.03    1.50  H2O
  H2S(g)         -127.79   -135.79   -7.99  H2S
  Halite           -1.57      0.00    1.57  NaCl
  Hexahydrite      -3.70     -5.26   -1.57  MgSO4:6H2O
  Kieserite        -3.97     -5.13   -1.16  MgSO4:H2O
  Mirabilite       -1.91     -3.15   -1.24  Na2SO4:10H2O
  N2(g)            -1.11     -4.29   -3.18  N2
  NO2(g)          -21.69    -13.34    8.35  NO2 Pressure   0.0 atm, phi 0.991
  O2(g)           -12.37    -15.26   -2.89  O2
  SO2(g)          -57.82    -57.65    0.18  SO2 Pressure   0.0 atm, phi 0.988
  Sulfur          -98.29    -93.41    4.88  S
  Thenardite       -2.58     -2.88   -0.30  Na2SO4

**For a gas, SI = log10(fugacity). Fugacity = pressure * phi / 1 atm.
  For ideal gases, phi = 1.

ERROR: Numerical method failed on all combinations of convergence parameters, cell/soln/mix 1
Stopping.

Does this mean the volume of gas phase is too small compared to the solution?

How can I change the paramater?

[dlparkhurst]

SO2 is not stable thermodynamically, so it reacts to form S(-2) and S(6). See this post for details https://phreeqcusers.org/index.php/topic,2515.msg9438.html#msg9438

If you want to model SO2 solubility, you will need to define it separately from the rest of the sulfur (S) system, same with NO2.

See this post to define a new element and species for SO2 https://phreeqcusers.org/index.php/topic,2290.msg8501.html#msg8501